Fille de Joseph de Riquet de Caraman (1836-1892), 18e prince de Chimay et de la princesse, née Marie de Montesquiou-Fezensac, la comtesse Élisabeth de Riquet de Caraman est issue à la fois d'une des plus grandes familles belges et de la meilleure aristocratie française. La fortune de ses parents est toutefois relativement restreinte et c'est avec empressement qu'est agréé le mariage d'Élisabeth avec le comte Henry Greffulhe, unique héritier d'un empire financier et immobilier qui en fait l'un des plus beaux partis de son temps. Le mariage est célébré en 1878.
D'une beauté et d'une élégance incomparables, la comtesse Greffulhe règne sur le Tout-Paris de son époque. Elle est immortalisée par de nombreux portraits, d'innombrables photographies, mentionnée par beaucoup de mémorialistes. Douée pour les arts, elle prend des cours de dessin et de photographie avec Nadar.
Excellente musicienne, elle joue du piano et apprend la guitare, organise des concerts de musique de chambre et jusqu'à des représentations lyriques, comme celle de Béatrice et Bénédict d'Hector Berlioz au Théâtre de l'Odéon en 1890 et la première représentation parisienne de Tristan et Isolde de Richard Wagner en octobre 1899.
Elle rencontre Franz Liszt lors de son dernier voyage à Paris en 1886 et, grâce à son cousin Robert de Montesquiou, elle fait la connaissance de Gabriel Fauré. Elle fonde en 1890 la Société des grandes auditions musicales et favorise la venue à Paris des Ballets russes.
Toujours grâce à Montesquiou, elle se lie avec Edmond de Goncourt, José-Maria de Heredia, Stéphane Mallarmé, Judith Gautier.
En politique, de manière quelque peu paradoxale, elle est proche des républicains. Elle est particulièrement liée avec Théophile Delcassé, Pierre Waldeck-Rousseau, le général de Galliffet. Sans doute sous l'influence des deux derniers, elle prend le parti du capitaine Alfred Dreyfus et est accusée par la presse de droite d'être intervenue en sa faveur auprès de Guillaume II en 1899.
Elle fait la connaissance de Pierre et Marie Curie en 1903. Après la mort de Pierre Curie, elle soutient Marie Curie dans son projet de créer l'Institut du radium, et lui permet d'en trouver le financement. Elle rencontre également Édouard Branly en 1902 par l'intermédiaire d'Albert de Mun. Elle se passionne pour ses travaux et lui apporte une aide efficace à plusieurs reprises.
La comtesse Greffulhe intervient également auprès d'Alexandre Millerand, alors ministre des Travaux publics, pour le renouvellement du bail de l'Institut catholique à la fin de l'année 1909.
À la fin de sa vie, la comtesse Greffulhe s'installe en Suisse. Elle y meurt le 21 août 1952, à l'âge de 92 ans
Sa fille unique, Hélène-Josèphe-Marie-Charlotte (dite Élaine), née le 19 mars 1882, épouse à Paris le 12 novembre 1904, Armand de Gramont, alors duc de Guiche et ami de Marcel Proust.
Le comte Henri Greffulhe et la comtesse Elisabeth Greffulhe, née Caraman-Chimay, se sont épousés en 1878.
Élaine Greffulhe est la fille d'Élisabeth Greffulhe.
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