Fils d’Armand-Charles-Auguste de La Croix de Castries (1756-1842) et petit-fils de Charles-Eugène-Gabriel de La Croix (1727-1801), Edmond de La Croix de Castries est officier de carrière. Il participe, en qualité de sous-lieutenant, aux campagnes de l'Empire de 1809 et 1810. Il combat ainsi pendant la guerre d'Espagne à la tête du 4e régiment de chasseurs, puis, comme aide de camp du maréchal Davout. Il est fait prisonnier durant la campagne de Russie en 1812.
Ses états de service lui valent de nombreuses décorations. Il est fait chevalier de la Légion d'honneur en 1812 et chevalier de l'ordre royal et militaire de Saint-Louis en 1814, officier de la Légion d'honneur en 1821 puis commandeur de la Légion d'honneur.
Il épouse le 29 octobre 1816 Claire de Maillé de La Tour-Landry, plus connue sous le nom de duchesse de Castries et célèbre pour son salon parisien, avec laquelle il n'a pas d'enfant.
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Aide de camp du maréchal Davout