La famille de Montalembert tire son nom d'un ancien château, chef-lieu d’une terre et seigneurie de la seigneurie de Montalembert, en Angoumois, dans le ressort de la baronnie de Ruffec (Deux-Sèvres). Ce château, aujourd'hui détruit, est la propriété de la maison Montalembert depuis 1050.
Elle a formé de nombreuses branches, et a donné de nombreux chevaliers et hommes d’armes, des officiers, des généraux, un évêque, un ambassadeur, deux pairs de France, un académicien, des hommes politiques aux XIXe et XXe siècles.
Le premier Montalembert attesté est Jean, chevalier, seigneur de Montalembert, qui épouse en 1250, Sibylle de Gourville.
A la fin du XIVe siècle et au début du XVe siècle, Jean III, seigneur de Montalembert et de Saveilles (+ 1411), chevalier bachelier, commande une compagnie d’écuyers, employée dans les guerres contre les Anglais, tant à la garde de la ville et du château de Cognac, que dans les diverses expéditions du maréchal de Sancerre. En 1401, il est qualifié de conseiller et chambellan de Jean de France, duc de Berry. L'un de ses fils, Jean de Montalembert (+ 1484) est abbé de Girnont, au diocèse d’Auch, puis évêque de Montauban en 1457.
Au XVIIe siècle, Jean, comte de Montalembert, co-seigneur de Vaux, de Gensac et des Essarts, est nommé successivement aide-de-camp des armées du Roi, capitaine au régiment de Vaubecourt en 1615, gentilhomme de la chambre de Louis XIII en 1618, aide de maréchal-de-camp en 1622, et sert au siège de la Rochelle. Charles-César, comte de Montalembert, seigneur des Essarts, participe aux guerres de Louis XIV et notamment au siège de Namur, en 1692, comme major-général de la cavalerie.
Au XVIIIe siècle, Marc-René, marquis de Montalembert (1714-1800) est maréchal de camp, lieutenant général en Saintonge et Angoumois, membre de l'Académie des sciences (1747), membre de l’académie impériale de Saint-Pétersbourg (1760), chevalier de l’ordre de Saint-Louis (1746), général de division sous le Directoire. Ingénieur et homme de lettres, il crée la fonderie de Ruelle en Angoumois, et on lui doit de nombreux ouvrages militaires, notamment La fortification perpendiculaire, ou l'art défensif supérieur à l'art offensif, publié en 11 volumes de 1776 à 1796, où il expose ses idées sur un nouveau système de fortifications dotées d'une grande puissance de feu grâce à l'emploi de canons plus puissants qu'à l'époque de Vauban. Il met lui-même ses théories en pratique en construisant un fort à l'île d'Aix mais ses idées suscitent en France beaucoup de controverses et rencontrent plus de succès auprès des ingénieurs militaires étrangers, notamment en Prusse, à Cologne et sur la ligne du Rhin, en Bohême à Prague, et en Grèce à Missolonghi. En 1770, il épouse Marie de Commarieu (+ 1832), fille de Pierre de Commarieu, chevalier, seigneur d’Hervilly, inspecteur-général des domaines de la couronne., avec laquelle il n'a qu'une fille, Gasparine-Rosalie de Montalembert, qui épouse Théodore Hatten.
Son cousin et beau-frère, Jean-Charles, baron de Montalembert (1757-1810), cornette dans la compagnie des chevau-Iégers de la garde du roi puis colonel dans le régiment de Berry-cavalerie, émigre en 1792, sert dans l'armée des Princes puis crée en Angleterre une légion d’émigrés, connue sous le nom de légion de Montalembert, et composée d’infanterie, d’artillerie et de cavalerie, qui participe aux combats à Saint-Domingue et est dissoute en 1799. En 1775, il épouse Marthe-Joséphine de Commarieu, soeur de la marquise de Montalembert.
Marc-René Anne Marie, marquis, comte et baron de Montalembert (1777-1831), fils de Jean-Charles, est d'abord capitaine dans la légion de Montalembert. Après le licenciement des corps émigrés en 1799, il obtient du service dans l’armée anglaise, devint cornette, puis lieutenant de cavalerie, et est ensuite employé dans les états-majors des troupes britanniques, dans leurs différentes campagnes en Égypte, en Inde, en Espagne. En 1811, il est chef d’état-major du corps d’armée rassemblé sur les côtes méridionales de l’Angleterre. Devenu possesseur du titre de marquis en 1802, lors du décès de son oncle maternel, le marquis de Montalembert, chef de la famille, il prend aussi celui de baron à la mort de son père en 1810. Il revient en France avec Louis XVIII, reçoit le grade de colonel dans l’armée française, la croix de l’ordre de Saint-Louis, celle d’officier de la Légion d’Honneur et la place de second secrétaire d’ambassade à Londres. En juillet 1816, Louis XVIII le nomme ministre plénipotentiaire et envoyé extraordinaire près la cour de Wurtemberg. En 1819, il est élevé à la dignité de pair de France, sous le titre de comte, et peu de temps après, nommé ministre plénipotentiaire en Danemark. En 1826, il est ministre plénipotentiaire en Suède. Il est révoqué de ses fonctions d’ambassadeur après la révolution de 1830.
De son mariage (1809) avec Élise-Rosée Forbes, issue d’une ancienne famille d’Écosse, Marc-René de Montalembert a notamment Charles de Montalembert (1810-1870), comte de Montalembert, journaliste, historien et homme politique, théoricien du catholicisme libéral, pair de France, député monarchiste de 1848 à 1857, membre de l'Académie française.
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